Метод броуновского моделирования в задачах расчета динамики электронного переноса
Авторы
-
С.В. Феськов
Ключевые слова:
Аннотация
Рассмотрены алгоритмы компьютерного моделирования реакций переноса электрона в конденсированных средах, основанные на использовании обобщенной модели Зусмана. Модель учитывает заселение в ходе реакции ряда электронных и колебательных состояний донорно-акцепторной пары, а также сложную динамику релаксации растворителя. В основе предложенных алгоритмов лежит расчет функции "выживания" вдоль траекторий броуновского движения частиц в конфигурационном пространстве. Показано, что данный метод имеет ряд преимуществ по сравнению с сеточными методами и особенно эффективен в многомодовых/многоуровневых моделях. Исследованы условия применимости метода и проведены тестовые расчеты реакционной динамики в некоторых частных режимах. Полученные результаты сопоставлены с соответствующими аналитическими оценками. Работа выполнена при финансовой поддержке РФФИ (код проекта 08–03–00534).
Загрузки
Опубликован
Выпуск
Раздел
Библиографические ссылки
- Marcus R. On the theory of oxidation-reduction reactions involving electron transfer // J. Chem. Phys. 1956. 24. 996-1004.
- Garg A., Onuchic J.N., Ambegaokar V. Effect of friction on electron transfer in biomolecules // J. Chem. Phys. 1985. 83, N 9. 4491-4503.
- Зусман Л.Д. К теории реакций электронного переноса в полярном растворителе // Теор. и экспер. химия. 1979. 15, № 3. 227-233.
- Jortner J., Bixon M. Intramolecular vibrational excitations accompanying solvent-controlled electron transfer reactions // J. Chem. Phys. 1988. 88, N 1. 4491-4503.
- Barbara P.F., Meyer T.J., Ratner M.A. Contemporary issues in electron transfer research // J. Phys. Chem. 1996. 100, N 31. 13148-13168.
- Feskov S.V., Ionkin V.N., Ivanov A.I., Hagemann H., Vauthey E. Solvent and spectral effects in the ultrafast charge recombination dynamics of excited donor-acceptor complexes // J. Phys. Chem. A. 2008. 112, N 4. 594-601.
- Bicout D.J., Szabo A. Electron transfer reactions dynamics in non-Debye solvents // J. Chem. Phys. 1998. 109, N 6. 2325-2338.
- Иванов А.И., Федунов Р.Г., Феськов С.В. Влияние частоты возбуждающего лазерного импульса на динамику обратного переноса электрона: стохастическая модель // Журн. физ. химии. 2004. 78, № 8. 1448-1455.
- Burshtein A.I., Kofman A.G. The model of cage reactions proceeding through the metastable term // Chem. Phys. 1979. 40, N 3. 289-300.
- Ivanov A.I., Potovoi V.V. Theory of non-thermal electron transfer // Chem. Phys. 1999. 247, N 2. 245-259.
